Entre las poblaciones ubicadas en los valles húmedos se encuentran: San Luis, Curimagua, Cabure, Churuguara y Santa Cruz de Bucaral; en tanto que en la zona semiárida se encuentran Pecaya y La Cruz de Taratara.
Antigua población indo-hispana, habitada inicialmente por indios jirajaras y convertida en "pueblo de doctrina".
En esta población se encuentra el parque nacional Cueva de la Quebrada del Toro.
Su economía se basa en la explotación de la planta conocida como "Agave cocui", de la que se extrae un licor conocido como "Cocuy Pecayero".
Los orígenes de esta población se remontan a los Indios Mapiares entre los siglos XVII y XVIII que tenían su asentamiento en Arajú (Hoy Carretera Nueva Coro- Churuguara, Mcpio Federaíón)y debido a una epidemia que azotaba a los indios pobladores tuvieron que emigrar en busca de nuevos horizontes, llegando así a los Valles de Agua Larga.
Los Mapiare llevaron consigo muchas de sus posesiones materiales a Agua Larga, entre las que destaca La Madera y gran parte del material con que estaba construido el Templo "San Antonio de Padua" en Mapiare para volver a reconstruirlo en su nuevo asentamiento.
En este parque existe una gran variedad de especies vegetales y animales endémicas, entre ellas la fruta de la "Urupagua" y el pájaro "Campana".
Entre sus atractivos turísticos se encuentran la Cueva Quebrada El Toro, el área recreativa La Toma, la ruta Guarataro-Santa Isabel, el Puente de Piedra, la Sima Elda, entre otros.