En la modalidad de dobles y dobles mixtos, ganó 12 torneos de Grand Slam, formando dupla habitual con Billie Jean King.
Ganó la Copa Federación de Tenis hasta en seis ocasiones: 1967, 1976, 1977, 1979, 1980 y 1981.
Su carrera en el tenis se extendió por más de dos décadas, ganó más de 90 torneos y ha trabajado para el entrenamiento del tenis femenino.
Muchos de estos cambios le ayudaron a ganar popularidad en esta disciplina deportiva.
Casals está casada desde 2014 con la exentrenadora del WTA Tour, Connie Spooner.