No obstante, su frágil temperamento, lo hacían perder concentración en muchos momentos y desinflaban su juego.
Sus momentos más brillantes tuvieron lugar en los torneos Masters, en el que participaban los mejores jugadores a lo largo de todo un año.
Meses más tarde tuvo su gran consuelo al ganar el Abierto de Estados Unidos en cinco sets ante Arthur Ashe luego de estar 2-4 y servicio para Ashe en el cuarto set.
Los años posteriores fueron fructíferos en cuanto a títulos, pero quizás ninguno de la más alta jerarquía.
En ese torneo Năstase se había propuesto no enfadarse ni descontrolarse para lograr el título y se vio una excelente versión del jugador, pero no pudo en la final ante la maestría del Hombre de hielo.
Durante algunos años rehusó unirse a la ATP, prefiriendo jugar un tour paralelo organizado por su mánager Bill Riordan.
Rumanía era una nación sin ninguna incidencia en la Copa Davis hasta la aparición de Năstase y la compañía del voluminoso Ion Țiriac.
Ese año apareció Tiriac, quien ayudó con algunos triunfos pero sin que ello fuera suficiente para hacerse un nombre respetable.
En 1969, Năstase y Tiriac se unieron para lograr cinco victorias consecutivas hasta la semifinal contra Gran Bretaña en Wimbledon.
Un año después Rumanía alcanzó de nuevo la final, y esta vez el duelo sería en Bucarest contra Estados Unidos.
De todas maneras destaca que, para muchos, es el talento natural más puro en haber levantado una raqueta.
Escribió novelas en francés en los años 80 y participó en política en los 90, siendo candidato a alcalde de Bucarest en 1996.
Su mujer, Amalia Teodosescu, 30 años menor, y su tercera esposa, dijo estar orgullosa de haber conquistado tal hombre.