En esa capital levantina tomó contacto con Joaquín Sorolla, Azorín, Teodoro Llorente y el catedrático institucionista Eduardo Soler, que le puso en contacto con los krausistas Francisco Giner de los Ríos, Manuel Bartolomé Cossío y Joaquín Costa, entre otros.

En esos años, la Institución Libre de Enseñanza marcará para siempre sus ideas, sus preocupaciones educativas y su actitud ética.

Aquel viaje estaba programado para unos meses pero se prolongó casi un año.

Todo su periplo será recogido en el libro de documentos Mi viaje a América.

Igualmente, intentó introducir métodos de enseñanza novedosos como la Escuela-Jardín y la Escuela al aire libre.

Altamira la ejerció hasta su jubilación en 1936 y la dotó de una buena biblioteca nutrida en gran parte por sus propias donaciones bibliográficas.

Pese a su intensa actividad internacional durante estos años, no abandona su cátedra de Madrid, imparte sus clases y continúa sus publicaciones, especialmente sobre Derecho Internacional y pacifismo.

En 1929, imparte en la Universidad de La Sorbona varias clases sobre Historia del Pensamiento Español.

En 1937 la Universidad de Columbia (Nueva York) lo nombra doctor honoris causa.

Al estallar la guerra civil española en 1936, es sorprendido de vacaciones en Riaza.

Cuando intentaba huir del país fue detenido —pese a poseer inmunidad diplomática— en Vitoria por requetés que pretendían fusilarlo.

Tras ser enviado a Burgos y entrevistarse con el general Cabanellas, el 29 de agosto se le permitió abandonar España.

Un accidente con rotura de la cadera durante el viaje, le fuerza a cambiar de destino y se instala definitivamente en México DF, donde estaban exiliadas sus dos hijas, Pilar y Nela.

Aunque impulsó y apoyó siempre a la Institución Libre de Enseñanza y las ideas del institucionismo, en la que trabajó como docente, mantuvo siempre independencia de criterio respecto al krausismo, en una orientación ideológica liberal-progresista.

Promovió la educación popular y propugnó una pedagogía con fuerte sentido moral.

Su obra se inscribe igualmente dentro del regeneracionismo como continuadora de la de Joaquín Costa y bajo una gran influencia del evolucionismo y un gran interés por la ciencia experimental.