[2]​ Estudió también a San Agustín y Santo Tomás, lo que le permitió obtener el título de bachiller en teología en 1649.

Sin embargo, no logró obtener su licencia en teología debido a los disturbios que agitaban la Universidad en ese momento, relacionados con las cinco proposiciones extraídas del "Augustinus" de Jansenio.

Durante algunos años, enseñó en las pequeñas escuelas de Port-Royal des Champs a jóvenes estudiantes.

En 1662, Nicole escribió junto con Antoine Arnauld la "Lógica o Arte de pensar", que tuvo gran éxito.

La primera carta, "Sobre la herejía imaginaria", da título al conjunto: Nicole quería demostrar que las opiniones heréticas generalmente atribuidas a los jansenistas solo existían en la imaginación de los jesuitas.

Sin embargo, unas semanas antes, el 4 de diciembre, Racine había representado su segunda tragedia, "Alejandro Magno".

Aunque Nicole está naturalmente asociado a Port-Royal, no compartía todas las opiniones de los jansenistas.