Tras trabajar en la capital francesa, decide trasladarse allí para encontrarse con un ambiente más primigenio, con una cultura rural.
Junto a Émile Bernard y Sérusier formará la llamada Escuela de Pont-Aven (1886-1891).
Pasó una pequeña parte del verano de 1888 en la pensión Gloanec en Pont-Aven, en Bretaña, un pueblo que atrajo entonces a muchos artistas franceses y extranjeros.
Allí, su atención se centra en un pequeño grupo de artistas que giran en torno a Émile Bernard y Paul Gauguin.
Con sus amigos, Pierre Bonnard, Maurice Denis, Henri-Gabriel Ibels, Paul-Élie Ranson, quienes compartían sus ideas, Sérusier formó un grupo, los nabis (“profetas” en hebreo).
Se reunían regularmente para hablar sobre teorías del arte, simbolismo, ocultismo y esoterismo.
Posteriormente se incorporan al grupo Armand Seguin, Édouard Vuillard y Ker-Xavier Roussel.
Durante un breve período, contribuyó al arte de vanguardia participando en exposiciones, produciendo decorados teatrales y colaborando en pequeñas revistas, incluida la La Revue Blanche.
Sin embargo, alrededor de 1896 los lazos del grupo se aflojaron y cada uno tomó una dirección individual.
Muchos artistas nabis, incluido Sérusier, trabajaban en los decorados y el vestuario del teatro simbolista.
Sus últimos estudios sobre el arte egipcio, los primitivos italianos y los tapices medievales le llevaron a realizar obras decorativas.
Paul Sérusier tenía muchas dudas con respecto a la pintura; no sabía que hacer, cómo avanzar y enfocar su obra.