Nacido en Neuilly-sur-Seine, Francia, pasó su infancia en Brunoy, pero con el inicio de la Primera Guerra Mundial sus padres le enviaron a Normandía.

Grimault creó en 1951 una segunda sociedad de animación, Les films Paul Grimault, que produjo filmes como Le Roi et l'Oiseau, La Légende de la soie, La faim du monde, Le Diamant, Le Chien mélomane, y su último largometraje, La Table tournante, rodado en colaboración con Jacques Demy.

Su trabajo más importante fue Le Roi et l'oiseau, el cual tardó 30 años en producir.

En el estudio Les Gémeaux colaboraron, entre otros, Jacques Asséo, Vilma de Kiss, Gabriel Allignet, Léon Dupont, Georges Juillet, Henri Lacam, Alberto Ruiz, Jean Vimenet y Léon Dupont, Roger Ségui, Jean-François Laguionie y Philippe Leclerc.

Tras su debut en filmes publicitarios de los años 1930 dirigidos por Marcel Carné o Jean Aurenche, Grimault multiplicó las siluetas y figuraciones en las producciones de sus amigos, particularmente en las del Grupo Octubre.