Durante la administración del presidente Eduardo Frei Montalva fue nombrado subsecretario (1964-1967) y luego ministro de Educación suplente (1967-1969).

[6]​ En este último puesto le correspondió ser cofundador del Comisión Nacional de Investigación Científica y Tecnológica (Conicyt), en 1967.

Tras la renuncia de Edmundo Pérez Zujovic, en 1969, fue designado ministro del Interior, cargo que conservaría hasta el final del Gobierno de Frei Montalva.

En este periodo le cupo confrontar una difícil situación al tener jerárquicamente bajo su mando al gobernante saliente, el general Augusto Pinochet, quien continuaba como Comandante en Jefe del Ejército.

[12]​[13]​[14]​ Esto último hizo que se distanciara del senador Adolfo Zaldívar.