Como diplomático, residió en Washington D. C. durante un tiempo, y se convirtió en amigo cercano del senador Carl Schurz.
Durante su juventud estudió Economía en Frankfurt, donde simpatizantes nacionalsocialistas la llamaron la "condesa roja" por su desafío, una vez que llegaron al poder en 1933.
Ella abandonó Alemania poco después, trasladándose a Basilea, Suiza, donde obtuvo su doctorado.
Aunque habría ayudado secretamente a desarrollar la organización del gobierno que debía asumir el control en la Prusia Oriental una vez que la resistencia consiguiera derrocar a Hitler, su nombre no se ha encontrado en ninguno de los documentos incautados por los nazis.
En 1946, Dönhoff se unió al naciente semanario intelectual Die Zeit, como editor político.