Su primer gran éxito fue Sonho de Maria: Valle fue aclamado como el mejor compositor brasileño del año a los 19 años.
Inmediatamente, consiguió un contrato para grabar y en 1964 realizó su primer álbum, Samba Demais, para EMI de Brasil.
Valle consiguió pronto su propio contrato en Norteamérica y en 1967 la Warner Brothers realizó el disco de instrumentales Braziliance!.
Algunas canciones de esta etapa se convirtieron en estándars y han sido grabadas desde entonces por numerosos artistas (Caetano Veloso, Diana Krall, Dizzy Gillespie, Sarah Vaughan, Stacey Kent, etc.) A pesar del éxito, fue su último disco estadounidense.
Ese mismo año, Viola Enluarada fue un gran éxito en toda Suramérica, gracias en parte a la canción titular (con la voz de un joven Milton Nascimento).