Tras finalizar los estudios debutará en el Gran Teatro de Madrid en 1919 con "La Traviata".
Pese al éxito obtenido (el público pide que repita algunos fragmentos de la obra), decide trasladarse a Italia y poder perfeccionar su estilo.
Desde entonces, muchos aficionados serán los que consideren a Marcos Redondo como el mejor barítono de zarzuela en España.
Como características de su voz, se señalan la extensión, el brillo, la potencia y, especialmente, la belleza tímbrica, que unidas a sus dotes y cualidades teatrales hacían que representase los papeles de forma admirable.
Finalmente existen canciones de la más diversa índole también grabadas en los sellos discográficos citados.