Siendo todavía muy joven decidió hacerse actriz, debutando en la compañía teatral de Camillo Pilotto y participando en varios espectáculos en giras llevadas a cabo por Italia y Europa.

En los primeros años 1930 se inició también en el cine, pero su aspecto físico discreto no le ayudó ante las cámaras: como actriz cinematográfica tuvo una carrera muy modesta (solo trabajó en seis películas entre 1932 y 1959), siempre confinada a pequeños papeles de reparto, pero su voz persuasiva, apasionada y sofisticada le abrió el camino para convertirse en actriz de voz.

Simoneschi inició su actividad como actriz de voz a partir de los años 1930 y se convirtió, entre fines de la Segunda Guerra Mundial y primera mitad de los años 1960, en la reina del doblaje italiano, prestando su voz a casi todas las grandes divas de Hollywood y Europa (las únicas actrices a las que no dobló fueron Greta Garbo, Greer Garson, Veronica Lake, Esther Williams, Judy Holliday, Jean Harlow, Marilyn Monroe, Grace Kelly, Audrey Hepburn, Sandra Dee y Shirley Temple), así como también a las más famosas intérpretes italianas.

Madiados los años sesenta diradò la sua attività di doppiatrice.

Además, en sus inicios daba voz a las protagonistas de las películas que doblaba, mientras que en su segundo período doblaba a actrices de reparto, en ocasiones con papeles marginales.