Es más reconocible como la coronel Rosa Kleb, una villana estructurada de SPECTRE en el film Desde Rusia con amor (1963).

La pareja huyó de la Alemania Nazi hacia París, donde ella cantó en Los siete pecados capitales (Die sieben Todsünden) en 1933.

Fue la musa inspiradora del compositor Kurt Weill, su marido, quien la definió así: Es pésima ama de casa pero excelente actriz, no sabe leer música pero cuando canta, el público la escucha como si estuviese oyendo a Enrico Caruso.

Lenya inmortalizó canciones como Mack the Knife, Oh Moon of Alabama, Surabaya Johnny y otras.

Continúa siendo el símbolo berlinés por excelencia y el referente para cantantes de la época como Greta Keller, Gisela May, Hildegard Knef y Marlene Dietrich.