Nacido en Madrid, de padre valenciano y madre castellana, trabajó en Estados Unidos donde actuó en Eagles Across the Sun, Minister of Foreign Relations, King of the Gypsies y The Accusing Past, entre muchas otras.
Villarreal viajó por muchos países de Sudamérica y vivió en Perú donde tuvo un hijo y en México se casó con la actriz de origen español nacionalizada mexicana Elisa Asperó.
Alternó con María Félix, Pedro Armendáriz, Marga López, Dolores del Río y Jorge Negrete con quien tenía una excelente relación de trabajo no obstante era el exmarido de su hija Elisa Crochet, conocida como Elisa Christy.
En el género de la comedia alternó con Germán Valdés "Tintán" en Soy charro de levita y con Mario Moreno "Cantinflas" en Los tres mosqueteros.
En Teatro, su interpretación de Don Juan Tenorio y Miguel Strogoff, así como de muchas otras obras, le valió el reconocimiento del público y la crítica.