Al asumir su cargo como obispo, declaró que su lema era: "Todo por la fe y por la patria."En 1860, se convirtió en el líder del Partido Popular de Croacia, que dirigió hasta 1873.Sin embargo, el acuerdo no fue tan favorable a la causa croata como Strossmayer pretendía, por lo que manifestó su desagrado, argumentando que disminuía la autonomía del país en materia presupuestaria y financiera.[5] Estos postulados hicieron que, a menudo, Strossmayer sea considerado "el primer yugoslavo".[6][4] En este sentido, fue un predecesor del narodno jedinstvo (unidad nacional) que políticos como Svetozar Pribićević, Nikola Pašić y Ante Trumbić harían suyo tras la Primera Guerra Mundial, culminando con la creación del Reino de Yugoslavia.