Regresó al hogar de su familia en Malaret debido a una enfermedad, pero cuando su salud mejoró, decidió hacer carrera como músico en París.
En 1907, escribió la suite Dans la montagne para piano y violín en cuatro movimientos, la cual fue interpretada en la Société Nationale de Musique.
Canteloube compuso su primera ópera, Le Mas, entre 1910 y 1913 para su propio libreto.
También participó en numerosas transmisiones radiofónicas de folclor francés junto con el tenor Christian Selva.
Además de ser compositor, Canteloube trabajó como musicólogo, coleccionando canciones folclóricas.