Coincidió allí con Juan de Villanueva, viajando por Italia, hasta que en 1764 regresó a Madrid.
Esta sería, en lo sucesivo, su principal dedicación, con leves incursiones a la pintura religiosa, como el Abrazo de Santo Domingo y San Francisco (1783), en la iglesia de San Francisco el Grande, o la ilustración de libros, que conocemos por sus dibujos para la edición del Quijote grande de Ibarra de 1780, grabados por Manuel Salvador Carmona y Fernando Selma.
Castillo es reivindicado por su delicadeza, su elegancia, su grato y acompasado color, su siempre impecable dibujo.
En algunos casos se le considera más propio de las corrientes europeas que de la española, representada por Goya y los hermanos Bayeu, sobre todo Ramón y Francisco.
Destacan sus cartones para tapices, algunos de enorme tamaño, en los museos Municipal y del Romanticismo de Madrid, y en el Ministerio de Educación (El jardín del Buen Retiro, El estanque del Buen Retiro, La pradera de San Isidro, etc).