[3] Empezó su carrera profesional en el observatorio Yerkes con Otto Struve y más tarde en Caltech.
Inventó junto a Louis G. Henyey un nuevoespectrógrafo y una cámara de gran angular.
Junto a Leverett Davis, Jr, demostró en 1949 que el campo magnético de nuestra galaxia está alineado con los brazos de la espiral.
Greenstein también aportó trabajos importante sobre la abundancia de los elementos en estrellas y fue, junto con Maarten Schmidt, el primero en reconocer los cuásares como fuentes de luz compactas y muy distantes tan brillantes como galaxias.
El espectro de los primeros cuásares descubiertos, las fuentes radiofónicas 3C 48 y 3C 273, estaba tan desplazado al rojo debido a su corrimiento que eran casi irreconocibles, pero Greenstein descifró 3C 48 poco antes de que Schmidt, su colega en el observatorio Palomar, resolviera el espectro de 3C 273.