Una de sus primeras colaboraciones fue la canción «Je t'aime... moi non plus», que se convirtió en un éxito a nivel internacional.

Tras el fracaso matrimonial y el nacimiento de su hija Kate Barry (1967-2013), en 1967 Jane desembarca en Francia.

Permanecieron juntos durante 12 años, convirtiéndose en una pareja popular para el público y los medios.

Serge Gainsbourg continuó componiendo para ella, pero sus canciones se volvieron solemnes, complejas y sutiles.

También le rindió homenaje en Londres en septiembre de 1994 para darle reconocimiento en su tierra natal.

En 1998 publicó su primer disco sin Serge Gainsbourg, A la légère, con canciones escritas por 12 compositores contemporáneos franceses.

Al poco tiempo, en 1967, tuvieron una hija, Kate (diseñadora de moda y posteriormente fotógrafa, que se suicidó en 2013).

Jane y Serge comenzaron así en 1968 una sociedad creativa que se extendió durante dos décadas.