Antifascista, se alió a la resistencia francesa y al general Charles de Gaulle en Londres.
Como secretario general del Reagrupamiento del Pueblo Francés (RPF) de 1947 a 1951, llegó a ser gobernador general de Argelia en 1955-56.
En 1959, fue nombrado Ministro de Estado a cargo del Exterior.
Después de ser perdonado, regresó a la política.
Soustelle fue miembro del Parlamento por Mayenne en 1945-46; luego por el Ródano (1951-58), como Gaulista; y de 1973 a 1978 como miembro del centrista partido Reformadores.