Su capital era Darmstadt, ciudad que le dio nombre en sus orígenes.

Tiempo después, sólo sobrevivirían dos de estos landgraviatos: Hesse-Darmstadt y Hesse-Kassel, Estados que llegarían a rivalizar entre sí, pese a tener lazos familiares.

Mientras que Hesse-Kassel se convirtió al calvinismo, Hesse-Darmstadt permaneció luterano, y el landgrave Jorge II mantendría una alianza con Sajonia y a la larga se uniría a la causa austriaca.

En 1871, el Gran Ducado pasó a formar parte del Imperio alemán.

El último gran duque, Ernesto Luis, fue derrocado del trono al finalizar la Primera Guerra Mundial.