Sin embargo, las premisas que la gurú Dana requería de la comunidad (vegetarianismo y ascetismo) llevaron a la ruptura del grupo en el año 1975.

Un año después, Santaolalla formó Soluna, donde tocó con el pianista y cantante argentino Alejandro Lerner.

Durante sus primeros tiempos en Estados Unidos adoptó a su trabajo un sonido más acorde a la música under de aquellos años, como el punk y la new wave, formando la banda Wet Picnic con quien sería en adelante su gran compañero de trabajo: el también argentino Aníbal Kerpel (ex Crucis) y con la que no tuvieran entonces repercusión.

Todo ello se relaciona precisamente con la búsqueda que él mismo llevaba haciendo en su música desde finales de los años 1960 en Buenos Aires.

También ha ganado un Premio BAFTA por Diarios de motocicleta y otro por Babel, por la cual recibió un Óscar por segunda vez consecutiva en 2007.

Creó la banda sonora del galardonado videojuego de Disparos en Tercera Persona, The Last of Us, desarrollado por Naughty Dog para PlayStation 3.