Mostró un interés más fuerte en las matemáticas, así que dejó la Universidad Polytechnic en 1929, a pesar de ya haber finalizado los últimos exámenes del año.La tesis estuvo publicada el mismo año por el Gauthier-Villars, casa editorial en París, y recibió comentarios favorables de Vito Volterra, Tullio Levi-Civita, y Paul Lévy.Poco después, la dejó por la beca Rockefeller de la Fundación para estudiar en Roma.En 1932 regresó a Laşi, donde se quedó casi 10 años, desarrollando una relación cercana con el profesor Alexandru Myller.Su búsqueda en lógica matemática puso la fundación para el trabajo significativo hecho después en Rumanía, así como Argentina, Yugoslavia, Checoslovaquia, y Hungría.A raíz de su apelación, todo cuatro matemáticos estuvieron contratados.Cree métodos nuevos para analizar finito automata, y tuvo muchas contribuciones al campo de autómata de la teoría en el álgebra.Moisil tuvo contribuciones importantes en la creación de los primeros ordenadores rumanos.
