En 1929 contrajo matrimonio con Cynthia Noble, con quien tuvo un hijo, Miles, y dos hijas, Vanessa, una pintora que se casó con el historiador Hugh Thomas, y Stella, que lo hizo con el científico Joël de Rosnay.
En 1960 Jebb fue declarado lord hereditario, y como Barón de Gladwyn se involucró en política como miembro del Partido Liberal.
Luchó sin éxito alguno por una banca de Suffolk en el Parlamento europeo en 1979.
Como muchos liberales, creía apasionadamente que la educación era la base de la reforma social.
Jebb fue un buen cocinero y durante un largo tiempo presidió el Comité vitícola del gobierno británico.