Conoció personalmente a Erasmo de Róterdam, con quien convivió un tiempo en Venecia.
[2] Aleandro tenía las capacidades para acceder a la carrera eclesiástica, pero como no tenía protectores, normalmente necesarios en la época,[3] se transfirió a París, donde fue nombrado rector de la universidad en 1513, donde se dedicó a la publicación de libros clásicos, especialmente en griego, publicó igualmente una gramática griega de su autoría.
[5] El Papa lo envió después como nuncio en la corte del rey Francisco I de Francia.
Estos últimos hechos, significaron un cambio de vida para Aleandro.
En 1541, Aleandro renunció al arzobispado de Brindis, siendo consecuente con lo declaró en el documento de reforma presentado a Paulo III, que los cargos de cardenal y obispo eran incompatibles, puesto que aquel requería residencia en Roma y este la residencia en su diócesis.