Moore nació en Watford, pero recibió parte de su educación musical en Toronto (Canadá), donde su familia emigró en su infancia, y donde fue organista en la iglesia de Santo Tomás.
Ha acompañado a grandes músicos como Pau Casals, pero consiguió la fama por sus trabajos con grandes cantantes como John McCormack, Dietrich Fischer-Dieskau, Elisabeth Schwarzkopf, Maggie Teyte y Kathleen Ferrier.
Moore dio también numerosas conferencias y escribió sus memorias Am I Too Loud?
Publicó otros dos volúmenes de autobiografía, Farewell Recital: Further Memoirs (1978) y Furthermoore (1983).
Moore fue ascendido a la orden de comandante de la Orden del Imperio Británico (CBE) en 1954.