El gadolinio fue descubierto en 1880 por Jean Charles de Marignac, que detectó su óxido mediante espectroscopia.

El gadolinio puro fue aislado por primera vez por el químico Paul-Émile Lecoq de Boisbaudran hacia 1886.

El gadolinio posee propiedades metalúrgicas inusuales, hasta el punto de que tan sólo un 1% de gadolinio puede mejorar significativamente la trabajabilidad y la resistencia a la oxidación a altas temperaturas del hierro, el cromo y los metales relacionados.

Sin embargo, los compuestos de gadolinio (III) quelados evitan que el gadolinio (III) se exponga al organismo y la mayor parte es excretadas vía riñones por personas sanas[1]​ antes de que pueda depositarse en los tejidos.

Se depositan en cantidades variables en los tejidos del cerebro, el músculo cardíaco, el riñón, otros órganos y la piel, dependiendo principalmente de la función renal, la estructura de los quelatos (lineal o macrocíclica) y la dosis administrada.

En 1880, el químico suizo Jean Charles Galissard de Marignac observó las líneas espectroscópicas debidas al Gadolin en muestras de la gadolinita (que en realidad contiene relativamente poco gadolinio, pero suficiente para mostrarlo en un espectro), y en otro mineral separado, cerita.

También se combina con nitrógeno, carbono, azufre, fósforo, boro, selenio, silicio y arsénico a temperaturas elevadas, formando compuestos binarios.

El gadolinio es un fuerte agente reductor, que reduce los óxidos de varios metales a sus elementos.

Sin embargo, el gadolinio se puede encontrar en raras ocasiones en los estados de oxidación 0, +1 y +2.

Esta tendencia se ilustra mediante el uso del agente quelante DOTA, un ligando octadentado.

Este cloruro de gadolinio (I) forma plaquetas con una estructura similar al grafito en capas.

Respecto al uso en medicina, se sabe que su uso es muy peligroso en personas con insuficiencia renal y es causante de una enfermedad muy grave conocida como fibrosis sistémica nefrogénica.

Hasta hace poco se pensaba que el organismo de las personas sin problemas renales eliminaba rápidamente todo el gadolinio en pocas horas, sin embargo recientes investigaciones sugieren que parte de la sustancia administrada permanece en los tejidos del cuerpo.