En 1864 regresó a Francia y creó una nueva publicación, los Matériaux pour l'histoire positive et philosophique de l'homme, posteriormente Matériaux pour l'histoire naturelle et primitive de l'homme, patrocinando la mayor parte de las primeras publicaciones dedicadas a la prehistoria en dicho país.

En 1868 se le encomendó la dirección del nuevo Museo de Antigüedades Nacionales situado en Saint-Germain-en-Laye.

Subdividió la Prehistoria en catorce épocas, algunas de cuyas denominaciones son utilizadas todavía hoy: Acheliense, Musteriense, Solutrense, Magdaleniense, Turasiense.

Su firme creencia en un progreso inexorable y lineal de la cultura humana le condujo, sin embargo, a cometer un error relativo a la posición cronológica del periodo Auriñaciense: tomando como base que los útiles en hueso son raros en el solutrense, se encuentran presentes en el auriñaciense y ya están muy elaborados en el magdaleniense, describió el auriñaciense como una fase de transición entre el solutrense y el magdaleniense.

Este misma creencia en un evolucionismo lineal le condujo a tomar partido por posiciones teóricas posteriormente desmentidas por la realidad arqueológica, particularmente en lo que se refiere al momento de aparición del arte parietal y la práctica de la sepultura: se opuso siempre a admitir que el hombre paleolítico pudiera practicar un arte parietal (y ello a pesar de que admitió la autenticidad del arte mobiliario, que consideraba primitivo y mal ejecutado) y fuera capaz de enterrar a sus muertos.