[5]​ Su primer largometraje fue Hans le marin de 1949, donde filmó junto con su hermano Jean-Pierre Aumont, junto a la esposa de este último, María Montez.

Hizo una docena de películas entre ellas, L'Eau vive (1958), donde ganó el Globo de Oro a la mejor película en lengua no inglesa o Manika, una vida después, en 1989, donde consiguió el Premio del Público en el Cannes.

Otras películas destacadas fueron La Verte Moisson con Jacques Perrin y Claude Brasseur, Pierrot la tendresse con Michel Simon, Jusqu'au bout du monde con Pierre Mondy, Le Puits aux trois vérités y Constance aux enfers con Michèle Morgan.

En la década de los 60, François Villiers se centró en la televisión, con las series Les Chevaliers du ciel (1967-1970), Jean-Christophe (1978), Les Chevaux du soleil (1980) o Quelques hommes de bonne volonté (1983) adaptación de la obra de Jules Romains.

En 1949, se casó con Jeannine Rikh con la que tuvo cinco hijos: Mara Villiers[6]​·,[7]​ Aruna Villiers y Patty Villiers, todos tres realizadores.