[7]​ A instancias del cardenal Thomas Cranmer, que en los años 1530 se desempeñaba como representante ante la Santa Sede del rey Enrique VIII de Inglaterra, Laurerio fue nombrado su sucesor, en cuyas funciones tuvo un papel destacado en el proceso canónico abierto con motivo del divorcio del rey inglés con Catalina de Aragón, aunque no pudo evitar la excomunión del rey por Clemente VII ni la ruptura de Inglaterra con la Iglesia católica.

[10]​ En 1535 fue nombrado superior general de los servitas en sustitución del depuesto Girolamo Amadei, con facultad para fundar nuevos monasterios y visitar y reformar los existentes.

En 1536 Laurerio fue enviado como nuncio a Escocia para comunicar al rey Jacobo V la convocatoria del concilio, aunque no llegó a su destino; encontró al rey escocés en Francia, donde se hallaba concertando su matrimonio con Madeleine de Valois, hija de Francisco I de Francia, y encargó al abad de Arbroath David Beaton la tarea de citar a los obispos escoceses al concilio.

[19]​ También estuvo propuesto para el arzobispado de Benevento, aunque los manejos del cardenal Alessandro Farnese en favor de su protegido Giovanni della Casa lo impidieron.

[20]​ Formó parte del séquito papal en la entrevista tenida en Lucca en agosto de 1541 entre el papa Paulo III y el emperador Carlos V; intervino en el proceso contra Giovanni Bertari, que estaba acusado de herejía; fue nuncio en la corte del duque de Florencia Cosme I de Médici; convocó el capítulo de los servitas en el que cesó en el generalato para ser sucedido por Agostino Bonuccio, y ofició como legado en Benevento y provisor en Campania.