[6][7] Siguió su carrera en solitario en 1999, cuando con 25 años ganó el Melodifestivalen nacional de ese año, con la canción "Tusen Och En Natt" ("Mil y una noches").
[9][10] Tras su éxito en Eurovisión, Nilsson realizó una gira por Europa y Oriente Medio promocionando su canción ganadora.
Más tarde lanzó «I Write You a Lovesong», junto con su álbum debut Charlotte, que fue bien recibido.
[12] Este triunfo catapultó su carrera en Suecia, En 2001, Nilsson lanzó su segundo álbum, Miss Jealousy, un álbum de pop/rock que incluía el sencillo "You Got Me Going Crazy", que llegó al top 20 y fue escrito por Mårten Sandén, Johan Åberg y Paul Rein[13](en España versionada por Natalia bajo el título "Vas a volverme loca").
Nilsson presentó la primera semifinal del Melodifestivalen 2003 junto a Mark Levengood y Lena Philipsson.
En septiembre lanzó un nuevo sencillo, «Broken Heart», al que le siguió el álbum Gone Too Long en junio de 2004.
[19] Perrelli, Peter Settman y Ola Lindholm acabaron presentando toda la gira juntos.
También fue copresentadora del programa de televisión Tillsammans för världens barn en octubre, donde también interpretó «The Greatest Love of All».
Le acompañaron cantantes como Linda Bengtzing, Lasse Holm, Molly Sandén, Lotta Engberg y Jan Johansen.
[26] Durante el verano lanzó la balada de amor «Som du», que interpretó en el popular programa Sommarkrysset.
[27] En otoño lanzó el single disco «Jag är tillbaks», que interpretó en el programa Babban & Co.
[32][33] Perrelli comenzó los ensayos de Rhapsody in Rock junto a Wells, con quien realizó una gira durante ese verano.
[33] Durante el otoño, trabajó en su álbum navideño Rimfrostjul, que salió a la venta en noviembre de 2008.
[37] Perrelli grabó un nuevo sencillo para la Boda Real sueca en junio de 2010 junto con el cantante pop Magnus Carlsson titulado «Mitt livs gemål», que tuvo muy buena acogida y se interpretó en toda Suecia.
[41] En la cuarta semifinal del certamen, quedó quinta y no logró clasificarse para la final.
[42] No obstante, lanzó su séptimo álbum, titulado The Girl, que contenía ocho temas nuevos, entre ellos «Little Braveheart», a dúo con la cantante belga Kate Ryan.
[43] Otros de sus éxitos son Just not tonight y No More Black & Blue.
[45][46] En 2013, lanzó su segundo álbum de Navidad titulado Min barndoms jul y realizó una extensa gira por Escandinavia.