En el 2005 apareció como invitada en la popular serie norteamericana Alias donde interpretó a Elizabeth Powell.

Ese mismo año apareció en la popular serie de detectives CSI donde dio vida a la doctora Emily Ryan.

En el 2006 se unió al elenco de la película The Thief Lord donde interpretó a Ida Spavento, una fotógrafa y propietaria del lugar que los niños tiene que robar y que al final termina adoptando a Próspero, Boniifacio y a Hornet.

Ese mismo año apareció en el corto We Fight to Be Free donde interpretó a Martha Dandridge Custis, la esposa del primer presidente de los Estados Unidos, George Washington (Sebastian Roché).

En junio del 2016 se anunció que Caroline daría vida nuevamente a Cecily Neville ahora en la serie The White Princess, la cual es la secuela de la serie "The White Queen".