Carlos era un hijo del landgrave Ernesto Constantino de Hesse-Philippsthal (1771-1849) producto de su matrimonio con Luisa (1775-1808), hija del príncipe Federico Carlos de Schwarzburgo-Rudolstadt.

Sucedió a su padre como el landgrave de Hesse-Philippsthal en 1849, después de que su hermano mayor, Fernando, hubiera fallecido en 1839.

Carlos sirvió como mayor general à la suite en el ejército del Electorado de Hesse.

Después de la guerra austro-prusiana de 1866, Prusia se anexionó, entre otros, el Electorado de Hesse y Hesse-Philippsthal, poniendo fin a su reinado.

Carlos contrajo matrimonio el 9 de octubre de 1846 en Carlsruhe con María (1818-1888), una hija del duque Eugenio de Wurtemberg, con quien tuvo dos hijos: