Se desempeñó como parlamentario, y bimistro de Estado durante el primer gobierno del presidente Carlos Ibáñez del Campo.

Era hermano del también parlamentario Fernando Aldunate Errázuriz.

[1]​ En las elecciones parlamentarias de 1924, fue elegido como diputado por Quillota y Limache, por el periodo legislativo 1924-1927.

[1]​ Tres años después, en unas elecciones parlamentarias complementarias, fue elegido como senador por la Quinta Agrupación Provincial de Colchagua, para completar el período 1933-1937;[nota 2]​ en reemplazo del radical Arturo Dagnino Oliveri, quien falleció en agosto de 1934.

[1]​ Luego de dejar el Congreso Nacional, fue designado por el presidente liberal Arturo Alessandri, como embajador de Chile ante la Santa Sede, sirviendo el cargo entre 1937 y 1939.