Perteneciente a la provincia de Tarragona en la comarca del Bajo Campo.

También, se han hallado restos de las épocas ibéricas y romanas.

Se cree que su origen está en un antiguo asentamiento o Alquería sarraceno, perteneciente al importante Valiato de Siurana.

La primera referencia documental es la que hace Ramón Berenguer IV de sus tierras y dominios.

El topónimo aparecía en el año 1263 como Herbulino y más tarde como Erbulio.

No es hasta 1600 que aparece en documentos la forma Arbolí.

En el siglo XIII funcionó una comunidad cátara, probablemente huida de Occitania y refugiada en este lugar tan remoto, tres miembros de la cual fueron condenados en 1261.

El lugar era a lo largo del medievo sumamente pobre, puesto que el 1280 se lo declaró exento ya que no había logrado la cantidad necesaria para pagar las décimas.

El 1787 la iglesia, que anteriormente había sido vicaria de Siurana, consta ya como parroquia.

El ayuntamiento utiliza como símbolo un sello en el que aparece primero tres pinos y detrás la silueta de un campanario, todo acompañado de dos ramas con los extremos pasados en sotuer.

En el siglo XVIII Arbolí experimentó un notable crecimiento demográfico y pasó de tener 130 h en el año 1716 a 292 el 1787.

El regadío es a nivel doméstico, nada relevante; la viña ha sufrido también una gran regresión.

La ganadería había tenido bastante relevancia si bien hoy en día es meramente testimonial.

Otra actividad ha sido y es la madera procedente de los numerosos bosques para destinar la madera a la construcción, que llegan a cubrir el 75% de las tierras actuales.

La explotación del carbón vegetal de estos bosques también ha sido abandonada.

Aunque la zona cuenta con dos minas de cobre están sin explotar.

En la partida rural de la Solana, aprovechando las aguas del barranco de Arbolí, había llegado a funcionar hasta tres molinos papeleros, inactivos desde el primer tercio del siglo XX, y dos de harina, que mantuvieron la actividad hasta la postguerra.

En la zona del Colls se encuentra una ermita dedicada a San Pablo.

Arbolí es un pueblo con una larga e intensa tradición de escalada deportiva.

Sus recorridos de "boulder" son conocidos por los mejores escaladores y también sus diversos sectores con múltiples vías cada uno.

Es una escalada técnica en placas verticales con agujeros, regletas y fisuras.