Barbauld fue una «mujer de letras» especializada en múltiples géneros y tuvo una carrera exitosa.

[1]​ Sus ensayos demostraron que era posible para una mujer estar involucrada públicamente con la política, y otras autoras la imitaron;[2]​ lo que es incluso más importante, sus poesías ayudaron a la cimentación del desarrollo del Romanticismo en Inglaterra.

[3]​ Barbauld también fue crítica literaria, y su antología de las novelas británicas del siglo XVIII ayudó a establecer el canon como se lo conoce actualmente.

[4]​ Su reputación se vio aún más perjudicada cuando varios de los poetas del Romanticismo que ella había inspirado en el apogeo de la Revolución francesa se volvieron en su contra en los años posteriores, a medida que fueron volviéndose más conservadores.

[7]​ En 1758, la familia se trasladó a la Academia Warrington, en la ciudad homónima, en donde le habían ofrecido un trabajo como maestro al padre de Barbauld.

La Academia tuvo entre sus alumnos a varios de los intelectuales de la época, como el filósofo y teólogo Joseph Priestley, y se la conocía como «la Atenas del Norte» por su estimulante atmósfera intelectual.

[11]​ La colección, titulada simplemente Poems («Poemas»), tuvo cuatro ediciones en un solo año y sorprendió a Barbauld por su éxito.

[11]​ Barbauld pasó a ser una respetada figura literaria en Inglaterra sólo con la reputación de Poems.

El mismo año ella y su hermano, John Aikin, publicaron conjuntamente Miscellaneous Pieces in Prose, la cual también fue bien recibida.

Según parece, Barbauld y su esposo se preocuparon ante el hecho de que jamás podrían tener un hijo propio y en 1775, luego de sólo un año de matrimonio, Barbauld le sugirió a su hermano adoptar a uno de sus hijos: Finalmente su hermano aceptó y la pareja adoptó a Charles; fue para él que Barbauld escribió sus libros más famosos: Lessons for Children (1778–9) e Hymns in Prose for Children (1781).

Barbauld y su esposo dieron clases durante once años en la Academia Palgrave en Suffolk.

Palgrave reemplazó la estricta disciplina de las escuelas tradicionales tales como Eton, que solían utilizar el castigo corporal, con un sistema de «multas» e incluso «juicios juveniles», es decir, juicios llevados a cabo por los mismos estudiantes.

[20]​ Fue una maestra dedicada, produciendo una «crónica semanal» para la escuela y escribiendo obras teatrales para que fuesen representadas por los estudiantes.

Aunque ya no estuvieron a cargo de una escuela, los Barbauld no abandonaron su compromiso con la educación; a menudo tuvieron uno o dos pupilos viviendo con ellos, quienes habían sido recomendados por amigos personales.

[24]​ Fue durante este período, el apogeo de la Revolución francesa, que Barbauld publicó sus piezas políticas más radicales.

Los lectores se sorprendieron tras descubrir que tal argumento lúcido había sido escrito por una mujer.

[26]​ Rochemont desarrolló una «violenta antipatía hacia su esposa y descargó su furia demente sobre ella.

Fue criticada tan duramente que no volvió a publicar otra obra en su vida, aunque actualmente es catalogado por los expertos como su «gran éxito poético».

[30]​ Las obras de Barbauld fueron analizadas favorablemente por Joseph Addison y Samuel Johnson, lo cual significaba una hazaña para una mujer del siglo XVIII.

Una de las más importantes fue el desdén apilado sobre ella por Samuel Taylor Coleridge y William Wordsworth, poetas que en sus épocas de mayor radicalismo, durante su juventud, se habían inspirado en sus obras, pero que en sus últimos años, más conservadores, las habían desdeñado; una vez que estos poetas comenzaron a formar parte del canon literario, sus opiniones se fueron teniendo muy en cuenta.

[32]​ Además, según Matthew Arnold, a finales del siglo XIX el «fermento» intelectual del cual Barbauld fue una parte importante (particularmente en las academias disidentes) se había asociado con la clase media «filistea».

Sostienen que Barbauld y otras poetisas del Romanticismo tuvieron una voz distintivamente femenina en la esfera literaria.

[39]​ Por lo tanto, Barbauld y otras poetisas de la época a menudo escribían «poemas ocasionales».

Tradicionalmente, estos poemas comentaban –a menudo en forma satírica– sucesos nacionales, pero hacia el final del siglo XVIII comenzaron a ser cada vez más serios y personales.

En Eighteen Hundred and Eleven (1812), escrito antes de que Gran Bretaña entrara en guerra contra Francia por una década y estando a punto de perder las Guerras Napoleónicas, Barbauld les ofreció a sus lectores una sorprendente sátira del estilo de Décimo Junio Juvenal; sostuvo que el Imperio Británico se encontraba en quiebra mientras que el Imperio Americano se estaba fortaleciendo.

Incluso cuando Gran Bretaña estaba a punto de ganar la guerra, Barbauld no pudo alegrarse.

Le escribió a un amigo: «No sé cómo reaccionar ante esta victoria sobre Bonaparte, espléndida como es, cuando hay que considerar el horrible desperdicio de vidas, la miseria masiva y los enormes combates que causó».

[54]​ Además, le explica a los niños los principios de la «botánica, zoología, números, reacciones químicas, el sistema monetario, el calendario, geografía, meteorología, agricultura, economía política, geología, y astronomía».

[67]​ El año siguiente editó Selections from the Spectator, Tatler, Guardian, and Freeholder, with a Preliminary Essay, un volumen de ensayos que enfatizaron «la inteligencia», «la actitud» y «el gusto».

[68]​ En 1811, recopiló The Female Speaker, una antología de literatura escogida específicamente para chicas adolescentes.