Se le concedió el Premio Fastenrath en 1932 por su Tratado de paleografía española.

En un principio compagina ambas carreras, pero finalmente sólo obtiene el título de licenciado en Filosofía y Letras en el año 1913.

Al año siguiente se doctora con su tesis Documentos pontificios en papiro de Archivos Catalanes.

[6]​ Su amistad y afinidad política con ateneístas como Isidoro Vergara, Manuel Azaña, Augusto Barcia, Manuel Martínez Risco y Honorato de Castro le llevaron a afiliarse al partido Acción Republicana, (Izquierda Republicana desde 1934) en el que también militaban escritores como Antonio Machado, Félix Urabayen o Luis Bello.

[2]​ Entre 1931 y 1933, se presentó candidato por Acción Republicana como diputado a Cortes por la provincia de Las Palmas, aunque no deja en segundo plano su labor investigadora.

En 1954, el Fondo de Cultura Económica encargó a Millares Carlo la nueva edición de la Bibliografía mexicana del siglo XVI, publicada originalmente por Joaquín García Icazbalceta en 1886.

[11]​ En 1959 se trasladó a Venezuela donde permaneció hasta 1974 impartiendo clases en la Universidad de Zulia.