Producto de fisión de larga duración

Critical radionuclides for the long-term safety of nuclear waste repositories

Los productos de fisión de larga duración (LLFP) son materiales radiactivos con una vida media prolongada (más de 200.000 años) producidos por la fisión nuclear de uranio y plutonio . Debido a su radiotoxicidad persistente , es necesario aislarlos de los seres humanos y de la biosfera y confinarlos en depósitos de residuos nucleares durante períodos geológicos. El enfoque de este artículo son los radioisótopos ( radionucleidos ) generados por los reactores de fisión .

Evolución de la radiactividad en los residuos nucleares

La fisión nuclear produce productos de fisión , así como actínidos de núcleos de combustible nuclear que capturan neutrones pero no se fisionan, y productos de activación de la activación neutrónica de materiales del reactor o ambientales.

Corto plazo

La alta radiactividad a corto plazo del combustible nuclear gastado se debe principalmente a productos de fisión con una vida media corta . La radiactividad en la mezcla de productos de fisión se debe principalmente a isótopos de vida corta, como ¹³¹ I y ¹⁴⁰ Ba; después de unos cuatro meses , ¹⁴¹ Ce, ⁹⁵ Zr/ ⁹⁵ Nb y ⁸⁹ Sr constituyen los mayores contribuyentes, mientras que después de unos dos o tres años, la mayor parte la toman ¹⁴⁴ Ce/ ¹⁴⁴ Pr, ¹⁰⁶ Ru/ ¹⁰⁶ Rh y ¹⁴⁷ Pm. Téngase en cuenta que en el caso de una liberación de radiactividad de un reactor de potencia o combustible usado, solo se liberan algunos elementos. Como resultado, la firma isotópica de la radiactividad es muy diferente de una detonación nuclear al aire libre donde se dispersan todos los productos de fisión.

Productos de fisión de vida media

Después de varios años de enfriamiento, la mayor parte de la radiactividad proviene de los productos de fisión cesio-137 y estroncio-90 , que se producen cada uno en aproximadamente el 6% de las fisiones y tienen vidas medias de unos 30 años. Otros productos de fisión con vidas medias similares tienen rendimientos de productos de fisión mucho más bajos , menor energía de desintegración y varios ( ¹⁵¹ Sm, ¹⁵⁵ Eu, ^113m Cd) también se destruyen rápidamente por captura de neutrones mientras aún están en el reactor, por lo que no son responsables de más que una pequeña fracción de la producción de radiación en cualquier momento. Por lo tanto, en el período de varios años a varios cientos de años después del uso, la radiactividad del combustible gastado se puede modelar simplemente como la desintegración exponencial del ¹³⁷ Cs y ^{el 90} Sr. Estos a veces se conocen como productos de fisión de vida media. ^{[1] [2]}

El kriptón-85 , el tercer gas MLFP más activo, es un gas noble que se deja escapar durante el reprocesamiento nuclear actual ; sin embargo, su inercia significa que no se concentra en el medio ambiente, sino que se difunde hasta alcanzar una concentración baja y uniforme en la atmósfera. Es poco probable que el combustible gastado en los EE. UU. y en algunos otros países se reprocese hasta décadas después de su uso, y para entonces la mayor parte del ⁸⁵ Kr se habrá desintegrado.

Actínidos

Una vez que ^{el 137} Cs y ^{el 90} Sr se han desintegrado a niveles bajos, la mayor parte de la radiactividad del combustible gastado no proviene de productos de fisión sino de actínidos , en particular plutonio-239 (vida media de 24  ka ), plutonio-240 (6,56 ka), americio-241 (432 años), americio-243 (7,37 ka), curio -245 (8,50 ka) y curio-246 (4,73 ka). Estos pueden recuperarse mediante reprocesamiento nuclear (ya sea antes o después de la mayor parte de la desintegración ^{del 137} Cs y ^{el 90} Sr) y fisionarse, lo que ofrece la posibilidad de reducir en gran medida la radiactividad de los desechos en una escala de tiempo de aproximadamente 10 ³ a 10 ⁵ años. ^{El 239} Pu se puede utilizar como combustible en los reactores térmicos existentes , pero algunos actínidos menores como ^{el 241} Am, así como el isótopo no fisionable y menos fértil plutonio-242 , se destruyen mejor en reactores rápidos , reactores subcríticos impulsados ​​por aceleradores o reactores de fusión . El americio-241 tiene algunas aplicaciones industriales y se utiliza en detectores de humo , por lo que a menudo se separa de los residuos, ya que alcanza un precio que hace que dicha separación sea económica.

Productos de fisión de larga duración

En escalas superiores a 10 ⁵ años, los productos de fisión, principalmente el 99Tc , vuelven a representar una proporción significativa de la radiactividad restante, aunque menor, junto con actínidos de vida más larga, como el neptunio-237 y el plutonio-242 , si no han sido destruidos.

Los productos de fisión de larga duración más abundantes tienen una energía de desintegración total de alrededor de 100 a 300 keV, de la cual solo una parte aparece en la partícula beta; el resto se pierde en un neutrino que no tiene efecto. En cambio, los actínidos sufren múltiples desintegraciones alfa , cada una con una energía de desintegración de alrededor de 4 a 5 MeV.

Sólo siete productos de fisión tienen vidas medias largas, y éstas son mucho más largas que 30 años, en el rango de 200.000 a 16 millones de años. Éstos son conocidos como productos de fisión de vida larga (LLFP). Tres tienen rendimientos relativamente altos de alrededor del 6%, mientras que el resto aparecen con rendimientos mucho más bajos. (Esta lista de siete excluye los isótopos con desintegración muy lenta y vidas medias más largas que la edad del universo, que son efectivamente estables y ya se encuentran en la naturaleza, así como algunos nucleidos como el tecnecio -98 y el samario -146 que están "a la sombra" de la desintegración beta y sólo pueden ocurrir como productos de fisión directa, no como productos de desintegración beta de productos de fisión iniciales más ricos en neutrones. Los productos de fisión a la sombra tienen rendimientos del orden de una millonésima parte del yodo-129.)

Los 7 productos de fisión de larga duración

Los tres primeros tienen vidas medias similares, entre 200 mil y 300 mil años; los cuatro últimos tienen vidas medias más largas, del orden de millones de años.

1. El tecnecio-99 produce la mayor cantidad de radiactividad LLFP. Emite partículas beta de energía baja a media, pero no rayos gamma , por lo que presenta poco riesgo en caso de exposición externa, pero solo si se ingiere. Sin embargo, la química del tecnecio le permite formar aniones ( pertecnetato , TcO ₄ ⁻ ) que son relativamente móviles en el medio ambiente.
2. El estaño-126 tiene una gran energía de desintegración (debido a su siguiente producto de desintegración de vida media corta ) y es el único LLFP que emite radiación gamma energética , que es un peligro de exposición externa. Sin embargo, este isótopo se produce en cantidades muy pequeñas en la fisión por neutrones térmicos , por lo que la energía por unidad de tiempo del ¹²⁶ Sn es solo alrededor del 5% de la ^{del 99} Tc para la fisión del U-235, o el 20% de la del 65% U-235 + 35% Pu-239. La fisión rápida puede producir mayores rendimientos. El estaño es un metal inerte con poca movilidad en el medio ambiente, lo que ayuda a limitar los riesgos para la salud de su radiación.
3. El selenio-79 se produce con bajos rendimientos y emite sólo una radiación débil. Su energía de desintegración por unidad de tiempo debería ser sólo un 0,2% de la del Tc-99.
4. El circonio-93 se produce con un rendimiento relativamente alto de alrededor del 6%, pero su desintegración es 7,5 veces más lenta que la del Tc-99, y su energía de desintegración es sólo un 30% mayor; por lo tanto, su producción de energía es inicialmente sólo un 4% mayor que la del Tc-99, aunque esta fracción aumentará a medida que el Tc-99 se desintegra. ^{El 93} Zr produce radiación gamma, pero de una energía muy baja, y el circonio es relativamente inerte en el medio ambiente.
5. El predecesor del cesio-135, el xenón-135, se produce a una tasa elevada de más del 6% de las fisiones, pero es un absorbente extremadamente potente de neutrones térmicos ( veneno de neutrones ), de modo que la mayor parte se transmuta en xenón-136 casi estable antes de que pueda desintegrarse en cesio-135. Si se destruye el 90% del ^{135 Xe, entonces la energía de desintegración restante del 135} Cs por unidad de tiempo es inicialmente sólo alrededor del 1% de la del ⁹⁹ Tc. En un reactor rápido, puede destruirse menos del Xe-135.
   ^{El 135} Cs es el único LLFP alcalino o electropositivo ; en contraste, los principales productos de fisión de vida media y los actínidos menores distintos del neptunio son todos alcalinos y tienden a permanecer juntos durante el reprocesamiento; Con muchas técnicas de reprocesamiento, como la solución salina o la volatilización de la sal, el ^135Cs también permanecerá en este grupo, aunque algunas técnicas, como la volatilización a alta temperatura, pueden separarlo. A menudo, los desechos alcalinos se vitrifican para formar desechos de alto nivel , que incluirán el ^135Cs .
   El cesio de fisión contiene no solo ^135Cs sino también 133Cs estable pero que absorbe neutrones ⁽ que desperdicia neutrones y forma ^134Cs que es radiactivo con una vida media de 2 años), así como el producto de fisión común ^137Cs que no absorbe neutrones pero es altamente radiactivo, lo que hace que su manejo sea más peligroso y complicado; por todas estas razones, la eliminación por transmutación del ^135Cs sería más difícil.
6. El paladio-107 tiene una vida media muy larga, un rendimiento bajo (aunque el rendimiento de la fisión de plutonio es mayor que el de la fisión de uranio-235 ) y una radiación muy débil. Su contribución inicial a la radiación LLFP debería ser de sólo una parte en 10000 para la fisión ^{de 235} U, o 2000 para 65% ²³⁵ U + 35% ²³⁹ Pu. El paladio es un metal noble y extremadamente inerte.
7. El yodo-129 tiene la vida media más larga , 15,7 millones de años, y debido a su mayor vida media, menor fracción de fisión y energía de desintegración, produce solo alrededor del 1% de la intensidad de radiactividad que ^{el 99Tc} . Sin embargo, el yodo radiactivo es un riesgo biológico desproporcionado porque la glándula tiroides concentra el yodo. ^{El 129I} tiene una vida media casi mil millones de veces más larga que su isótopo hermano más peligroso, ^{el 131I} ; por lo tanto, con una vida media más corta y una mayor energía de desintegración, ^{el 131I} es aproximadamente mil millones de veces más radiactivo que el ^129I de vida más larga .

Comparación de la radiactividad del LLFP

En total, los otros seis LLFP, en el combustible gastado del reactor térmico, inicialmente liberan sólo un poco más del 10% de la energía por unidad de tiempo que el Tc-99 para la fisión del U-235, o el 25% para el 65% de U-235 + 35% de Pu-239. Unos 1000 años después del uso del combustible, la radiactividad de los productos de fisión de vida media Cs-137 y Sr-90 cae por debajo del nivel de radiactividad del Tc-99 o de los LLFP en general. (Los actínidos, si no se eliminan, emitirán más radiactividad que cualquiera de ellos en este punto). Alrededor de 1 millón de años, la radiactividad del Tc-99 habrá disminuido por debajo de la del Zr-93, aunque la inmovilidad de este último significa que probablemente siga siendo un peligro menor. Alrededor de 3 millones de años, la energía de desintegración del Zr-93 habrá disminuido por debajo de la del I-129.

La transmutación nuclear se está considerando como un método de eliminación, principalmente para Tc-99 e I-129, ya que ambos representan los mayores riesgos biológicos y tienen las mayores secciones transversales de captura de neutrones , aunque la transmutación sigue siendo lenta en comparación con la fisión de actínidos en un reactor. La transmutación también se ha considerado para Cs-135, pero casi con certeza no vale la pena para los otros LLFP. Dado que el cesio-133 estable también se produce en la fisión nuclear y tanto él como su producto de activación de neutrones¹³⁴
Los Cs son venenos de neutrones , transmutación de¹³⁵
El Cs podría requerir la separación de isótopos .⁹⁹
El Tc es particularmente atractivo para la transmutación no sólo debido a las propiedades indeseables del producto a destruir y la sección transversal de absorción de neutrones relativamente alta, sino también porque¹⁰⁰
El Tc se desintegra rápidamente en beta estable.¹⁰⁰
El rutenio no tiene isótopos radiactivos con vidas medias mucho más largas que un año y su precio es relativamente alto, lo que dificulta su destrucción .⁹⁹
Tc en una fuente potencialmente lucrativa para producir un metal precioso a partir de una materia prima no deseada.

Referencias

1. Residuos nucleares: tecnologías para separaciones y transmutaciones. National Academies Press. 1996. ISBN 978-0-309-05226-9.
2. Zerriffi, Hisham; Makhijani, Annie (mayo de 2000). "La apuesta de la alquimia nuclear: una evaluación de la transmutación como estrategia de gestión de residuos nucleares". Instituto de Investigación Energética y Ambiental .
3. Más radio (elemento 88). Aunque en realidad es un subactínido, precede inmediatamente al actinio (89) y sigue un intervalo de inestabilidad de tres elementos después del polonio (84), donde ningún nucleido tiene una vida media de al menos cuatro años (el nucleido de vida más larga en el intervalo es el radón-222 con una vida media de menos de cuatro días ). El isótopo de vida más larga del radio, con 1.600 años, por lo tanto merece la inclusión del elemento aquí.
4. En concreto, a partir de la fisión de neutrones térmicos del uranio-235, por ejemplo, en un reactor nuclear típico .
5. Milsted, J.; Friedman, AM; Stevens, CM (1965). "La vida media alfa del berkelio-247; un nuevo isómero de larga vida del berkelio-248". Física nuclear . 71 (2): 299. Bibcode :1965NucPh..71..299M. doi :10.1016/0029-5582(65)90719-4.
   "Los análisis isotópicos revelaron una especie de masa 248 en abundancia constante en tres muestras analizadas durante un período de aproximadamente 10 meses. Esto se atribuyó a un isómero de Bk ²⁴⁸ con una vida media mayor de 9 [años]. No se detectó crecimiento de Cf ²⁴⁸ , y un límite inferior para la vida media β ⁻ se puede establecer en aproximadamente 10 ⁴ [años]. No se ha detectado actividad alfa atribuible al nuevo isómero; la vida media alfa es probablemente mayor de 300 [años]".
6. Se trata del nucleido más pesado, con una vida media de al menos cuatro años antes del " mar de inestabilidad ".
7. Excluyendo aquellos nucleidos " clásicamente estables " con vidas medias significativamente superiores a ²³² Th; por ejemplo, mientras que ^{el 113m} Cd tiene una vida media de sólo catorce años, la del ¹¹³ Cd es de ocho cuatrillones de años.