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hidrogel

La gelatina, aquí en láminas para cocinar, es un hidrogel.
Formación de hidrogel peptídico mostrada mediante el método del vial invertido.

Un hidrogel es un material bifásico, una mezcla de sólidos porosos , permeables y al menos un 10% en peso o volumen de líquido intersticial compuesto total o principalmente por agua. [1] [2]  En los hidrogeles, el sólido poroso permeable es una red tridimensional insoluble en agua de polímeros naturales o sintéticos y un fluido, que ha absorbido una gran cantidad de agua o fluidos biológicos. [2] [3] [4] [5] Estas propiedades sustentan varias aplicaciones, especialmente en el área biomédica. Muchos hidrogeles son sintéticos, pero algunos se derivan de la naturaleza. [6] [7] El término "hidrogel" fue acuñado en 1894. [8]

Definición IUPAC de hidrogel

Química

Clasificación

Los enlaces cruzados que unen los polímeros de un hidrogel se dividen en dos categorías generales: hidrogeles físicos e hidrogeles químicos. Los hidrogeles químicos tienen enlaces cruzados covalentes , mientras que los hidrogeles físicos tienen enlaces no covalentes . [ cita necesaria ] Los hidrogeles químicos pueden dar como resultado geles fuertes reversibles o irreversibles debido al enlace covalente. [9] Los hidrogeles químicos que contienen enlaces covalentes reversibles entrecruzados, como los hidrogeles de tiomeros que se entrecruzan mediante enlaces disulfuro, no son tóxicos y se utilizan en numerosos productos medicinales. [10] [11] [12] Los hidrogeles físicos suelen tener una alta biocompatibilidad, no son tóxicos y también son fácilmente reversibles simplemente cambiando un estímulo externo como el pH, la concentración de iones ( alginato ) o la temperatura ( gelatina ); También se utilizan para aplicaciones médicas. [13] [14] [15] [16] [17] Los enlaces cruzados físicos consisten en enlaces de hidrógeno , interacciones hidrofóbicas y entrelazamientos de cadenas (entre otros). Un hidrogel generado mediante el uso de enlaces cruzados físicos a veces se denomina hidrogel "reversible". [13] Los enlaces cruzados químicos consisten en enlaces covalentes entre hebras de polímero. Los hidrogeles generados de esta manera a veces se denominan hidrogeles "permanentes".

Los hidrogeles se preparan utilizando una variedad de materiales poliméricos , que se pueden dividir a grandes rasgos en dos categorías según su origen: polímeros naturales o sintéticos. Los polímeros naturales para la preparación de hidrogeles incluyen ácido hialurónico , quitosano , heparina , alginato , gelatina y fibrina . [18] Los polímeros sintéticos comunes incluyen alcohol polivinílico , polietilenglicol , poliacrilato de sodio , polímeros de acrilato y copolímeros de los mismos. [6] Mientras que los hidrogeles naturales generalmente no son tóxicos y a menudo brindan otras ventajas para uso médico, como biocompatibilidad , biodegradabilidad , efecto antibiótico / antifúngico y mejoran la regeneración del tejido cercano, su estabilidad y resistencia suelen ser mucho menores que las de los hidrogeles sintéticos. [19] También existen hidrogeles sintéticos que pueden usarse para aplicaciones médicas, como polietilenglicol (PEG) , poliacrilato y polivinilpirrolidona (PVP) . [20]

Preparación

Esquema simplificado para mostrar el proceso de autoensamblaje involucrado en la formación de hidrogel.

Hay dos mecanismos sugeridos detrás de la formación física de hidrogel, el primero es la gelificación de conjuntos de péptidos nanofibrosos , generalmente observado para los precursores de oligopéptidos . Los precursores se autoensamblan en fibras, cintas, tubos o cintas que se entrelazan para formar enlaces cruzados no covalentes. El segundo mecanismo implica interacciones no covalentes de dominios entrecruzados que están separados por enlaces solubles en agua, y esto generalmente se observa en estructuras multidominio más largas. [21] Ajuste de las interacciones supramoleculares para producir una red autoportante que no precipita y que también es capaz de inmovilizar agua, que es vital para la formación de gel. La mayoría de los hidrogeles de oligopéptidos tienen una estructura de lámina β y se ensamblan para formar fibras, aunque también se han informado péptidos de hélice α . [22] [23] El mecanismo típico de gelificación implica que los precursores de oligopéptidos se autoensamblen en fibras que se alargan y se enredan para formar geles entrecruzados.

Un método notable para iniciar una polimerización implica el uso de luz como estímulo. En este método, se añaden fotoiniciadores , compuestos que se escinden mediante la absorción de fotones, a la solución precursora que se convertirá en el hidrogel. Cuando la solución precursora se expone a una fuente concentrada de luz, generalmente irradiación ultravioleta , los fotoiniciadores se escindirán y formarán radicales libres, que comenzarán una reacción de polimerización que forma enlaces cruzados entre las hebras de polímero. Esta reacción cesará si se retira la fuente de luz, lo que permitirá controlar la cantidad de entrecruzamientos formados en el hidrogel. [24] Las propiedades de un hidrogel dependen en gran medida del tipo y la cantidad de sus enlaces cruzados, lo que hace que la fotopolimerización sea una opción popular para ajustar los hidrogeles. Esta técnica ha tenido un uso considerable en aplicaciones de ingeniería de células y tejidos debido a la capacidad de inyectar o moldear una solución precursora cargada con células en el sitio de una herida y luego solidificarla in situ. [25] [24]

Los hidrogeles físicamente reticulados se pueden preparar mediante diferentes métodos dependiendo de la naturaleza del entrecruzamiento involucrado. Los hidrogeles de alcohol polivinílico se suelen producir mediante la técnica de congelación-descongelación. En este, la solución se congela durante unas horas, luego se descongela a temperatura ambiente y el ciclo se repite hasta que se forma un hidrogel fuerte y estable. [26] Los hidrogeles de alginato se forman mediante interacciones iónicas entre el alginato y cationes de doble carga. Se disuelve una sal, generalmente cloruro de calcio , en una solución acuosa de alginato de sodio, lo que hace que los iones de calcio creen enlaces iónicos entre las cadenas de alginato. [27] Los hidrogeles de gelatina se forman mediante cambios de temperatura. Una solución acuosa de gelatina forma un hidrogel a temperaturas inferiores a 37-35 °C, ya que las interacciones de Van der Waals entre las fibras de colágeno se vuelven más fuertes que las vibraciones moleculares térmicas. [28]

Hidrogeles a base de péptidos

Los hidrogeles a base de péptidos poseen cualidades excepcionales de biocompatibilidad y biodegradabilidad , lo que da lugar a su amplio uso de aplicaciones, particularmente en biomedicina; [2] como tal, sus propiedades físicas se pueden ajustar para maximizar su uso. [2] Los métodos para hacer esto son: modulación de la secuencia de aminoácidos , pH , quiralidad y aumento del número de residuos aromáticos . [29] El orden de los aminoácidos dentro de la secuencia es crucial para la gelificación, como se ha demostrado muchas veces. En un ejemplo, una secuencia peptídica corta Fmoc-Phe-Gly formó fácilmente un hidrogel, mientras que Fmoc-Gly-Phe no pudo hacerlo como resultado del movimiento de los dos restos aromáticos adyacentes, lo que dificultó las interacciones aromáticas. [30] [31] La alteración del pH también puede tener efectos similares; un ejemplo involucró el uso de los dipéptidos modificados con naftaleno (Nap) Nap-Gly-Ala y Nap-Ala-Gly, donde una caída en el pH indujo la gelificación del el primero, pero condujo a la cristalización del segundo. [32] Un método de disminución controlada del pH que utiliza glucono-δ-lactona (GdL), donde la GdL se hidroliza a ácido glucónico en agua, es una estrategia reciente que se ha desarrollado como una forma de formar hidrogeles homogéneos y reproducibles. [33] [34] La hidrólisis es lenta, lo que permite un cambio de pH uniforme y, por lo tanto, da como resultado geles homogéneos reproducibles. Además de esto, el pH deseado se puede lograr alterando la cantidad de GdL agregada. El uso de GdL se ha utilizado varias veces para la hidrogelación de Fmoc y Nap-dipéptidos. [33] [34] En otra dirección, Morris et al informaron el uso de GdL como un "desencadenante molecular" para predecir y controlar el orden de gelificación. [35] La quiralidad también juega un papel esencial en la formación de gel, e incluso cambiar la quiralidad de un solo aminoácido de su L-aminoácido natural a su D-aminoácido no natural puede afectar significativamente las propiedades de gelificación, sin que se formen las formas naturales. geles. [36] Además, las interacciones aromáticas desempeñan un papel clave en la formación de hidrogel como resultado del apilamiento π-π que impulsa la gelificación, como lo demuestran muchos estudios. [37] [38]

Otro

Los hidrogeles también poseen un grado de flexibilidad muy similar al tejido natural debido a su importante contenido de agua. Como " materiales inteligentes " sensibles, los hidrogeles pueden encapsular sistemas químicos que, tras la estimulación de factores externos, como un cambio de pH, pueden provocar la liberación de compuestos específicos, como la glucosa, al medio ambiente, en la mayoría de los casos mediante una transición gel-sol al líquido. estado. Los polímeros quimiomecánicos son en su mayoría también hidrogeles, que al ser estimulados cambian su volumen y pueden servir como actuadores o sensores .

Propiedades mecánicas

Los hidrogeles han sido investigados para diversas aplicaciones. Modificando la concentración de polímero de un hidrogel (o por el contrario, la concentración de agua), el módulo de Young , el módulo de corte y el módulo de almacenamiento pueden variar de 10 Pa a 3 MPa, un rango de aproximadamente cinco órdenes de magnitud. [40] Se puede observar un efecto similar alterando la concentración de reticulación. [40] Esta gran variabilidad de la rigidez mecánica es la razón por la que los hidrogeles son tan atractivos para aplicaciones biomédicas, donde es vital que los implantes coincidan con las propiedades mecánicas de los tejidos circundantes. [41] Caracterizar las propiedades mecánicas de los hidrogeles puede resultar difícil, especialmente debido a las diferencias en el comportamiento mecánico que tienen los hidrogeles en comparación con otros materiales de ingeniería tradicionales. Además de su elasticidad y viscoelasticidad como caucho , los hidrogeles tienen un mecanismo adicional de deformación dependiente del tiempo que depende del flujo de fluido llamado poroelasticidad . Es extremadamente importante considerar estas propiedades al realizar experimentos mecánicos. Algunos experimentos de prueba mecánica comunes para hidrogeles son tensión , compresión (confinada o no confinada), indentación, reometría de corte o análisis mecánico dinámico . [40]

Los hidrogeles tienen dos regímenes principales de propiedades mecánicas: elasticidad del caucho y viscoelasticidad :

Elasticidad del caucho

En estado no hinchado, los hidrogeles pueden modelarse como geles químicos altamente reticulados, en los que el sistema puede describirse como una red polimérica continua. En este caso:

donde G es el módulo de corte , k es la constante de Boltzmann, T es la temperatura, N p es el número de cadenas de polímero por unidad de volumen, ρ es la densidad, R es la constante del gas ideal y  es el peso molecular promedio (en número) entre dos puntos de reticulación adyacentes. se puede calcular a partir de la relación de hinchamiento, Q , que es relativamente fácil de probar y medir. [40]

Para el estado hinchado, se puede modelar una red de gel perfecta como: [40]

En una prueba simple de extensión o compresión uniaxial, la tensión verdadera, y la tensión de ingeniería, se pueden calcular como:

¿ Dónde  está el tramo? [40]

Viscoelasticidad

Para los hidrogeles, su elasticidad proviene de la matriz polimérica sólida, mientras que la viscosidad se origina de la movilidad de la red polimérica y del agua y otros componentes que componen la fase acuosa. [42] Las propiedades viscoelásticas de un hidrogel dependen en gran medida de la naturaleza del movimiento mecánico aplicado. Por tanto, la dependencia del tiempo de estas fuerzas aplicadas es extremadamente importante para evaluar la viscoelasticidad del material. [43]

Los modelos físicos de viscoelasticidad intentan capturar las propiedades elásticas y viscosas de un material. En un material elástico, la tensión es proporcional a la deformación, mientras que en un material viscoso, la tensión es proporcional a la velocidad de deformación. El modelo de Maxwell es un modelo matemático desarrollado para la respuesta viscoelástica lineal. En este modelo, la viscoelasticidad se modela de forma análoga a un circuito eléctrico con un resorte de Hooke, que representa el módulo de Young, y un amortiguador newtoniano que representa la viscosidad. Un material que exhibe las propiedades descritas en este modelo es un material Maxwell . Otro modelo físico utilizado se llama modelo Kelvin-Voigt y un material que sigue este modelo se llama material Kelvin-Voigt . [44] Para describir el comportamiento de fluencia y relajación de tensión dependiente del tiempo del hidrogel, se puede utilizar una variedad de modelos de parámetros físicos agrupados. [40] Estos métodos de modelado varían mucho y son extremadamente complejos, por lo que la descripción empírica de la serie Prony se usa comúnmente para describir el comportamiento viscoelástico en hidrogeles. [40]

Para medir el comportamiento viscoelástico dependiente del tiempo de los polímeros, a menudo se realiza un análisis mecánico dinámico . Normalmente, en estas mediciones, un lado del hidrogel se somete a una carga sinusoidal en modo de corte mientras la tensión aplicada se mide con un transductor de tensión y el cambio en la longitud de la muestra se mide con un transductor de deformación. [43] Una notación utilizada para modelar la respuesta sinusoidal a la tensión o deformación periódica es:

en el que G' es el módulo real (elástico o de almacenamiento), G" es el módulo imaginario (viscoso o de pérdida).

Poroelasticidad

La poroelasticidad es una característica de los materiales relacionada con la migración del disolvente a través de un material poroso y la deformación concurrente que se produce. [40] La poroelasticidad en materiales hidratados como los hidrogeles se produce debido a la fricción entre el polímero y el agua a medida que el agua se mueve a través de la matriz porosa tras la compresión. Esto provoca una disminución en la presión del agua, lo que agrega tensión adicional durante la compresión. Al igual que la viscoelasticidad, este comportamiento depende del tiempo, por lo que la poroelasticidad depende de la tasa de compresión: un hidrogel muestra suavidad tras una compresión lenta, pero una compresión rápida hace que el hidrogel sea más rígido. Este fenómeno se debe a que la fricción entre el agua y la matriz porosa es proporcional al flujo de agua, que a su vez depende de la tasa de compresión. Por lo tanto, una forma común de medir la poroelasticidad es realizar pruebas de compresión a diferentes velocidades de compresión. [45] El tamaño de los poros es un factor importante que influye en la poroelasticidad. La ecuación de Kozeny-Carman se ha utilizado para predecir el tamaño de los poros relacionando la caída de presión con la diferencia de tensión entre dos velocidades de compresión. [45]

La poroelasticidad se describe mediante varias ecuaciones acopladas, por lo que existen pocas pruebas mecánicas que se relacionen directamente con el comportamiento poroelástico del material, por lo que se utilizan pruebas más complicadas como pruebas de indentación, modelos numéricos o computacionales. Los métodos numéricos o computacionales intentan simular la permeabilidad tridimensional de la red de hidrogel.

Respuesta ambiental

La sensibilidad ambiental más comúnmente observada en los hidrogeles es una respuesta a la temperatura. [46] Muchos polímeros/hidrogeles exhiben una transición de fase dependiente de la temperatura, que puede clasificarse como temperatura de solución crítica superior (UCST) o temperatura de solución crítica inferior (LCST). Los polímeros UCST aumentan su solubilidad en agua a temperaturas más altas, lo que lleva a que los hidrogeles UCST pasen de un gel (sólido) a una solución (líquido) a medida que aumenta la temperatura (similar al comportamiento del punto de fusión de los materiales puros). Este fenómeno también hace que los hidrogeles UCST se expandan (aumenten su índice de hinchamiento) a medida que aumenta la temperatura mientras están por debajo de su UCST. [46] Sin embargo, los polímeros con LCST muestran una dependencia de la temperatura inversa (o negativa), donde su solubilidad en agua disminuye a temperaturas más altas. Los hidrogeles LCST pasan de una solución líquida a un gel sólido a medida que aumenta la temperatura, y también se contraen (disminuyen su relación de hinchamiento) a medida que aumenta la temperatura mientras están por encima de su LCST. [46]

Las aplicaciones pueden exigir diversas respuestas térmicas. Por ejemplo, en el campo biomédico, los hidrogeles LCST se están investigando como sistemas de administración de fármacos debido a que son inyectables (líquidos) a temperatura ambiente y luego se solidifican en un gel rígido al exponerse a las temperaturas más altas del cuerpo humano. [46] Hay muchos otros estímulos a los que los hidrogeles pueden responder, incluidos: pH, glucosa, señales eléctricas, luz , presión , iones, antígenos y más. [46]

Aditivos

Las propiedades mecánicas de los hidrogeles se pueden ajustar de muchas maneras, empezando por sus propiedades hidrofóbicas. [46] [47] Otro método para modificar la resistencia o elasticidad de los hidrogeles es injertarlos o recubrirlos superficialmente sobre un soporte más fuerte/rígido, o fabricar compuestos de hidrogel superporoso (SPH), en los que se utiliza un aditivo hinchable de matriz reticulable. agregado. [7] Se ha demostrado que otros aditivos, como nanopartículas y micropartículas , modifican significativamente la rigidez y la temperatura de gelificación de ciertos hidrogeles utilizados en aplicaciones biomédicas. [48] ​​[49] [50]

Técnicas de procesamiento

Si bien las propiedades mecánicas de un hidrogel se pueden ajustar y modificar mediante concentración de reticulación y aditivos, estas propiedades también se pueden mejorar u optimizar para diversas aplicaciones mediante técnicas de procesamiento específicas. Estas técnicas incluyen el electrohilado , la impresión 3D / 4D , el autoensamblaje y la congelación . Una técnica de procesamiento única es mediante la formación de hidrogeles de múltiples capas para crear una composición de matriz que varía espacialmente y, por extensión, propiedades mecánicas. Esto se puede hacer polimerizando las matrices de hidrogel capa por capa mediante polimerización UV. Esta técnica puede resultar útil para crear hidrogeles que imiten el cartílago articular, permitiendo un material con tres zonas separadas de propiedades mecánicas distintas. [51]

Otra técnica emergente para optimizar las propiedades mecánicas del hidrogel es aprovechar la serie de Hofmeister . Debido a este fenómeno, mediante la adición de una solución salina, las cadenas poliméricas de un hidrogel se agregan y cristalizan, lo que aumenta la dureza del hidrogel. Este método, denominado " salación ", se ha aplicado a hidrogeles de poli(alcohol vinílico) añadiendo una solución salina de sulfato de sodio . [52] Algunas de estas técnicas de procesamiento se pueden utilizar de forma sinérgica entre sí para producir propiedades mecánicas óptimas. La congelación direccional o liofilización es otro método en el que se aplica un gradiente de temperatura direccional al hidrogel y es otra forma de formar materiales con propiedades mecánicas anisotrópicas. Utilizar técnicas de procesamiento de liofilización y sal en hidrogeles de poli (alcohol vinílico) para inducir morfologías jerárquicas y propiedades mecánicas anisotrópicas. [53] La congelación direccional de los hidrogeles ayuda a alinear y fusionar las cadenas de polímeros, creando estructuras anisotrópicas en forma de tubos en forma de panal, mientras que la sal del hidrogel produjo una red de nanofibrillas en la superficie de estas estructuras en forma de tubos en forma de panal. Si bien mantienen un contenido de agua superior al 70 %, los valores de tenacidad de estos hidrogeles están muy por encima de los de los polímeros sin agua como el polidimetilsiloxano (PDMS), el Kevlar y el caucho sintético . Los valores también superan la dureza del tendón natural y la seda de araña . [53]

Aplicaciones

lentes de contacto blandas

Estructura molecular del hidrogel de silicona utilizado en lentes de contacto flexibles y permeables al oxígeno. [54]

El material dominante para las lentes de contacto son los hidrogeles de acrilato- siloxano . Han sustituido las lentes de contacto duras. Una de sus propiedades más atractivas es la permeabilidad al oxígeno, necesaria ya que la córnea carece de vasculatura .

Investigación

Células madre mesenquimales humanas que interactúan con un hidrogel 3D: fotografiadas con imágenes de células vivas sin etiquetas
Vendaje adhesivo con una almohadilla de hidrogel, que se utiliza para ampollas y quemaduras. El gel central es transparente, la película plástica adhesiva impermeable es transparente, el reverso es blanco y azul.

Biomateriales

Los hidrogeles implantados o inyectados tienen el potencial de apoyar la regeneración de tejidos mediante soporte mecánico del tejido, administración localizada de fármacos o células, [2] reclutamiento celular local o inmunomodulación , o encapsulación de nanopartículas para fototermia o braquiterapia local . [71] Los sistemas de administración de fármacos poliméricos han superado el desafío debido a su biodegradabilidad, biocompatibilidad y antitoxicidad. [81] [82] Materiales como colágeno , quitosano, celulosa y poli (ácido láctico-co-glicólico) se han implementado ampliamente para la administración de fármacos a órganos como ojos, [83] nariz, riñones, [84] pulmones, [85] intestinos, [86] piel [87] y cerebro. [2] El trabajo futuro se centra en reducir la toxicidad, mejorar la biocompatibilidad y ampliar las técnicas de ensamblaje [88]

Los hidrogeles se han considerado vehículos para la administración de fármacos. [89] [68] [69] [70] También se pueden fabricar para imitar tejidos mucosos de animales que se utilizarán para probar propiedades mucoadhesivas. [90] [91] Se han examinado su uso como reservorios en la administración de fármacos tópicos ; particularmente fármacos iónicos, administrados por iontoforesis .

Referencias

 Este artículo incorpora texto de Jessica Hutchinson disponible bajo la licencia CC BY 3.0.

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