Entre 1889 y 1908 trabajó en la empresa familiar N M Rothschild and Sons de Londres, aunque su gran pasión fue la zoología, especialmente la disección de pájaros y mariposas.
En este sentido, fue patrocinador y miembro de varias expediciones zoológicas alrededor del mundo, así como autor de numerosos escritos sobre la materia.
Conocido por su excentricidad, tenía canguros en su jardín y llegó a adiestrar a un grupo de cebras para tirar de su carruaje.
El resto de la colección iría a parar al Museo Británico un poco más tarde, en 1936.
A su muerte en 1937, como Walter no había tenido hijos y su hermano menor había muerto antes que él, el título pasó a manos de su sobrino Victor Rothschild.