A su regreso a Londres, en 1879, ejerció de profesor de física aplicada en el Finsbury College de la City and Guilds of London Technical Institute, y en 1884 fue elegido catedrático de ingeniería eléctrica en el Central Technical College, en South Kensington, puesto que ocupó hasta su muerte.

Publicó un elevado número de artículos sobre física en general, y sobre electricidad en particular, ya sea como único autor o junto a otros científicos.

En 1885 contrajo matrimonio con Hertha Marks Ayrton, quien le ayudaba con sus investigaciones y fue conocida por sus trabajos científicos sobre el arco eléctrico y otros temas de índole relacionada.

Entre los escritos de Ayrton se encuentra, por ejemplo, una descripción que anticipa notoriamente el concepto de telefonía móvil.

A Dictionary of Arts, Sciences, Literature, and General information (en inglés) (11.ª edición).