Grabó con the Tarriers (Erik Darling, Alan Arkin y Bob Carey) en 1956, con el éxito "Cindy, Oh Cindy", adaptado por Burt D'Lugoff y Bob Nemiroff de la canción popular de Georgia Sea Islands "Pay Me My Money Down".

Su siguiente grabación, "Only If You Praise the Lord", escrita por Dick Cella, fue todo un éxito en Inglaterra e Irlanda.

El álbum Tear Down The Walls (1964) contenía principalmente canciones de Neil, grabadas con músicos como John Sebastian y Felix Pappalardi, y se volvió popular e influyente en la floreciente escena folk (y más tarde folk rock).

[2]​ En 1969, grabó el álbum If the Jasmine Don't Get You ... the Bay Breeze Will en Nashville,[3]​ con músicos que anteriormente habían grabado en el disco Nashville Skyline de Bob Dylan.

Grabó un segundo álbum en solitario, Vince Martin en 1973.