En 1908 se mudó a Dublín, momento en el cual ya tenía una larga participación en varias organizaciones separatistas y culturales irlandesas, entre ellas el Sinn Féin, la Hermandad Republicana de Irlanda (IRB), la Antigua Orden de los Hibernianos y la Liga Gaélica.Pronto fue ascendido al Consejo Supremo de la IRB y, finalmente, elegido secretario.Originalmente se negó a unirse al IRB, ya que fue condenado por la iglesia católica, pero Bulmer Hobson lo convenció de lo contrario.[5] En 1910 se convirtió en gerente del periódico radical Irish Freedom, que fundó junto con Bulmer Hobson y Denis McCullough.Poco después, Mac Diarmada se vio afectado por la polio y obligado a caminar con un bastón.En 1914 dijo que "the Irish patriotic spirit will die forever unless a blood sacrifice is made in the next few years" (el espíritu patriótico irlandés morirá para siempre a menos que se haga un sacrificio de sangre en los próximos años).[12] En su última carta, escribió: "Miss Ryan, she who in all probability, had I lived, would have been my wife" (La señorita Ryan, la que con toda probabilidad, si yo hubiera vivido, habría sido mi esposa).Min, fundadora del Cumann na mBan, logró escapar de Irlanda a Estados Unidos;[15] más tarde se casó con Richard Mulcahy.
Lugar de nacimiento de Seán Mac Diarmada.
Placa fuera de unas oficinas en Dublín, que fueron utilizadas por Seán MacDiarmada
