Todavía adolescente, Scott comenzó a trabajar en los clubs nocturnos de Geneva, Nueva York, localidad donde se había trasladado con su familia.
Pocas semanas después, el bajista fue contratado por Chet Baker, y gracias a la exposición que obtuvo en su banda, LaFaro se encontraría pronto trabajando para grandes figuras del momento, como el pianista Victor Feldman, los directores de orquesta Stan Kenton y Benny Goodman o el vibrafonista Cal Tjader.
En 1959, Scott LaFaro, que con tan solo 23 años había alcanzado ya una plena madurez musical, fue advertido por el pianista Bill Evans, que acababa de finalizar su colaboración con Miles Davis y deseaba iniciar un proyecto propio.
Impresionado por el estilo vivo y las habilidades melódicas del bajista, Evans fundó el que acabaría resultando quizá el trío más influyente y admirado de la historia del jazz; el grupo de Evans, que contaba con LaFaro y el batería Paul Motian, además del propio Evans, presentó su primer disco a finales de 1959: se titulaba "Portrait in Jazz" y cambiaría para siempre la dirección del jazz moderno.
Scott LaFaro reconoció su admiración por el bajista Leroy Vinnegar, pero su influencia se deja sentir en prácticamente todos los bajistas y contrabajistas que le sucedieron, con especial claridad en Eddie Gómez, Marc Johnson, Charlie Haden, Miroslav Vitous, Niels-Henning Ørsted Pedersen o Jaco Pastorius.