Byrne comenzó su carrera de actuación en 2005 en el cortometraje CryBaby,[7]​, antes de retratar a Chloe Daniels en un episodio del drama televisivo británico Doctors.

[3]​[4]​[5]​[6]​ Después del final de la serie Harry Potter, interpretó a Brittany en Lake Placid: The Final Chapter,[9]​ (El lago Plácido: El Capítulo Final), así como aparecer en varios videos cortos escritos por la actriz de Harry Potter Jessie Cave para su sitio web Pindippy.

[10]​[11]​ Durante 2013, Byrne jugó el papel de Sarah en el cortometraje Lash.

[12]​ Byrne se convirtió en miembro elenco regular para la cuarta temporada del show de ciencia ficción Falling Skies.

[21]​ En octubre del 2018, se unió a Evanna Lynch y su compañero Keo Motsepe en el baile de tríos en la semana 4 de Dancing with the Stars.