Se graduó en filosofía y letras en la Universidad de Columbia en 1918 y se dedicó a la docencia en Ohio.

Tras el triunfo de Roosevelt, el Brain Trust asumió roles de consejería y Moley se dirigió a Washington para ser uno de los principales ideólogos del New Deal, escribiendo inclusive discursos para Roosevelt hasta 1936.

A mediados de 1933 Moley empezó a criticar la evolución del New Deal, acusándola de intervencionista, aunque se mantuvo al servicio de Roosevelt hasta 1936.

Desde 1937 Moley mantuvo una posición conservadora y volvió a sus labores como abogado y docente, escribiendo una columna semanal en la revista Newsweek hasta 1968 y uniéndose inclusive al Partido Republicano.

También colaboró con el diario conservador National Review, siendo uno de los mayores críticos del New Deal, como lo hizo en su libro After Seven Years, publicado en 1939, y luego en How to Keep Our Liberty, de 1952.