La familia se trasladó a Moscú en 1912, donde Urysohn completó sus estudios secundarios.

[3]​ Mientras estudiaba, trabajó en la Universidad Shanyavsky en un proyecto experimental sobre la radiación de rayos X y fue supervisado por Petr Lazarev.

[4]​[5]​ En aquella época, los intereses de Urysohn se centraban principalmente en la física.

[2]​[4]​ Allí asistió a las clases de Nikolai Luzin y Dimitri Egorov, lo que le hizo interesarse por las matemáticas.

[5]​[3]​[2]​ Entre 1919 y 1921, Urysohn realizó un doctorado sobre ecuaciones integrales bajo la supervisión de Luzin.