Unrein se alistó al Ejército alemán en las últimas etapas de la I Guerra Mundial y después se unió al restablecido Reichswehr, donde ocupó varios puestos regimentales a lo largo de la década de 1930.
En septiembre de 1940, fue promovido a teniente-coronel y asignado al OKW.
El batallón fue casi por entero destruido en los combates a las afueras de Moscú, y Unrein fue sometido a una corte marcial, pero fue absuelto de toda culpa.
El 29 de octubre de ese año, fue seleccionado para el mando de la 14.ª División Panzer, que pronto iba a ser enviada al frente oriental.
El 11 de febrero, fue promovido al mando del III Cuerpo Panzer SS y permaneció en el Cuerpo hasta el 5 de marzo.