Desde sus estudios en el colegio de Harcourt, Choiseul-Gouffier se apasionó por las antigüedades.
A continuación fue marcado por frecuentes encuentros con Jean-Jacques Barthélemy, el autor del Voyage d'Anarcharsis, que encontró en casa de su primo el duque de Choiseul.
Acompañado sobre todo por el pintor Jean-Baptiste Hilaire, del ingeniero Jacques Foucherot y de su secretario François Kauffer (que era también ingeniero), Choiseul-Gouffier visitó el sur de Peloponeso, las Cícladas y otras islas del Egeo, y después Asia Menor.
Mientras que sus bienes fueron confiscados en Francia, un segundo embajador fue enviado para reemplazarlo.
Choiseul-Gouffier presentó, además de monumentos poco conocidos, una Grecia idealizada, hundida por el dominio Imperio otomano y que deseaba recobrar su libertad para resucitar.
Como ellos, se propuso ir a ver sobre el terreno, texto en mano, para comprender mejor a los autores antiguos «para sentir más vivamente las diferentes bellezas trazadas por Homero viendo las imágenes que había tenido bajo los ojos».