Muertos sus padres, viajó a Valencia donde estableció su residencia.
Cobró fama por sus experiencias místicas, sus estigmas y su atención a los pobres.
Ello llevó a san Juan de Ribera, arzobispo de Valencia, a mantenerla vigilada, por lo que dispuso que viviese en una casa cercana a su Colegio de Corpus Christi, todavía en obras.
Se hicieron intentos de iniciar el proceso de canonización pero no se llegó a introducir la causa.
Las obras de Margarita Agulló fueron escritas y editadas por su confesor Jaime Sanchís.